本发明涉及一种a、b位双掺杂中熵化锆酸铅基复相介电陶瓷及其制备方法,属于中熵陶瓷。
背景技术:
1、锆酸铅(pbzro3)是一种典型的介电陶瓷材料,经过掺杂之后可以提升介电常数,降低介电损耗。
2、中熵陶瓷材料为3~4种元素等比例或者近似等比例进行掺杂形成的多主元固溶体陶瓷。在介电陶瓷领域,还未曾有过对锆酸铅进行a、b位双掺杂中熵化的设计并复相的研究或报道,本专利是通过对锆酸铅进行a、b位双掺杂中熵化设计,将化学性质相近的三种元素等摩尔比掺杂到锆酸铅的b位晶格中,同时在a位进行部分中熵化设计,这样可以保证a位含有大量pb元素,并且部分中熵化之后,a位的混乱度会增加,经过a、b位双掺杂中熵化后可以引起了锆酸铅产生晶格畸变效应,使其混乱度增加,加入少量pbsno3进行复相陶瓷设计,有望进一步提高介电性能。
技术实现思路
1、本发明的目的在于提供一种a、b位双掺杂中熵化锆酸铅基复相介电陶瓷的制备方法,所述陶瓷的化学式为:xpbsno3-(1-x)(pb0.96la0.01ba0.01sm0.01)(hf1/3zr1/3ti1/3)o3,(x=0~0.03)。其制备方法包括以下步骤:
2、(1)按照(pb0.96la0.01ba0.01sm0.01)(hf1/3zr1/3ti1/3)o3的化学式分别称量baco3、la2o3、sm2o3、hfo2、zro2、tio2粉末;按照pbsno3化学式分别称量sno2、pbo粉末。
3、(2)将上述粉末分别放入三维混料机进行混料30~50分钟,之后进行预烧,将预烧后的粉末按照xpbsno3-(1-x)(pb0.96la0.01ba0.01sm0.01)(hf1/3zr1/3ti1/3)o3(x=0~0.03)化学式分别称量pbsno3和(pb0.96la0.01ba0.01sm0.01)(hf1/3zr1/3ti1/3)o3,分别将其放入球磨机中进行湿法球磨混合,干燥之后再进行研磨、过筛、压片;
4、(3)将压制好的未烧结的陶瓷片放入马弗炉中,在空气中1200~1270℃进行烧结。
5、优选的,步骤(2)中预烧(pb0.96la0.01ba0.01sm0.01)(hf1/3zr1/3ti1/3)o3中熵陶瓷粉体的预烧温度为800~850℃,保温时间为1.8~2.2h。pbsno3陶瓷粉体的预烧温度为800~850℃,保温时间为1.7~2.3h。
6、优选的,步骤(2)中湿法球磨的条件为:球磨机的转速为15~35转/分钟,球磨时间为36~72小时,球磨介质为蒸馏水和氧化锆球,氧化锆球:待研磨料:蒸馏水的质量比为0.9:3:1;所述氧化锆球中大球,中球,小球的质量比为1:2:3。
7、优选的,步骤(2)中干燥条件为:步骤(2)中干燥的温度为80~120℃,干燥时间为12~20h。
8、优选的,步骤(2)中过筛筛网的目数为80~200目。
9、优选的,步骤(2)中研磨条件为:将干燥后的混合粉末放入研磨罐中进行研磨20~50分钟。
10、优选的,步骤(2)中压片所用的模具直径为10~13mm,单轴压力为160~180mpa,保压时间为5~15分钟。
11、优选的,步骤(3)中烧结的方法为:将陶瓷片四周和上面加入与陶瓷片相同的粉末进行埋烧,以4.5℃/min的升温速率将马弗炉温度从室温升温至1200~1270℃,在马弗炉中保温时间为2.8~3.2小时,之后随炉冷却至低温后取出。
12、本发明产生的有益效果:
13、(1)本发明制备过程简单,无需气氛保护。仅需要使用普通的马弗炉进行烧结,具有烧结时间短,节约能源,工艺简单,制作成本低,生产周期短,效率高等特点。
14、(2)本发明所制备的xpbsno3-(1-x)(pb0.96la0.01ba0.01sm0.01)(hf1/3zr1/3ti1/3)o3,(x=0~0.03)复相中熵陶瓷不需要添加任何粘结剂、烧结助剂和分散剂。
15、(3)本发明所制备的xpbsno3-(1-x)(pb0.96la0.01ba0.01sm0.01)(hf1/3zr1/3ti1/3)o3,(x=0~0.03)。中熵陶瓷在1khz频率测试下,在常温下利用测试的介电常数为825,介电损耗低于0.05。
1.一种a、b位双掺杂中熵化锆酸铅基复相介电陶瓷,其特征在于:所述中熵介电陶瓷在b位进行中熵化设计,同时在a位进行部分中熵化设计,并且与pbsno3形成复相陶瓷,所述中熵介电陶瓷的化学式为:
2.根据权利要求1所述a、b位双掺杂中熵化锆酸铅基复相介电陶瓷的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
3.根据权利要求2所述a、b位双掺杂中熵化锆酸铅基复相介电陶瓷的制备方法,其特征在于:步骤(2)中湿法球磨的条件为:球磨机的转速为15~35转/分钟,球磨时间为36~72小时,球磨介质为蒸馏水和氧化锆球,氧化锆球:待研磨料:蒸馏水的重量比为3:0.9:1,所述氧化锆球中大球,中球,小球的质量比为1:2:3。
4.根据权利要求2所述a、b位双掺杂中熵化锆酸铅基陶瓷的制备方法,其特征在于:步骤(2)中干燥的温度为80~120℃,干燥时间为12~20h。
5.根据权利要求2所述a、b位双掺杂中熵化锆酸铅基复相介电陶瓷的制备方法,其特征在于:步骤(2)中研磨条件为:将干燥后的混合粉末放入研磨罐中进行研磨20~50分钟,过筛筛网的目数为80~200目。
6.根据权利要求2所述a、b位双掺杂中熵化锆酸铅基复相介电陶瓷的制备方法,其特征在于:步骤(2)中压片所用的模具直径为10~13mm,单轴压力为160~180mpa,保压时间为5~15分钟。
7.根据权利要求2所述a、b位双掺杂中熵化锆酸铅基复相介电陶瓷的制备方法,其特征在于:步骤(2)中,(pb0.96la0.01ba0.01sm0.01)(hf1/3zr1/3ti1/3)o3中熵陶瓷粉体的预烧温度为800~850℃,保温时间为1.8~2.2h;pbsno3陶瓷粉体的预烧温度为800~850℃,保温时间为1.7~2.3h。
8.根据权利要求2所述a、b位双掺杂中熵化锆酸铅基复相介电陶瓷的制备方法,其特征在于:步骤(3)中,所述埋烧的方法为将陶瓷片四周和上面加入与陶瓷片相同的粉末进行埋烧,以4.5℃/min的升温速率将马弗炉温度从室温升至1200~1270℃,在马弗炉中保温时间为2.8~3.2小时,之后随炉冷却至低温取出。